陈武教授课题组在《Separation and Purification Technology》上报道Ni-Fe双金属催化剂/ NaClO体系催化氧化MB研究

内容简述：

近日，《分离与纯化技术》（Separation and Purification Technology）发表了学院陈武教授课题组的最新研究成果，报道了使用Ni-Fe双金属催化剂/NaClO体系催化氧化MB新策略。该研究关注Ni-Fe双金属催化剂/NaClO体系催化氧化MB:性能、动力学、机理等，该体系对MB有很优异的降解效率，对MB的去除率可达98.98%。

论文题目为“Catalytic oxidation of methylene blue Using Ni-Fe Bimetallic Catalyst / NaClO system: Performance, kinetics, mechanism, and DFT calculations”，硕士研究生郭先哲及本科生陈思佳为论文共同第一作者，陈武教授为论文通讯作者。

NaClO作为氧化剂有一个独特的优势：可以在宽pH范围内表现出强氧化性能，而且价格低廉，易于生产。但NaClO稳定性较差易分解，降低了其效果，且直接使用NaClO氧化有机污染物可能会产生有机氯化物，导致水资源毒性增强。近来国内外学者研究发现通过过渡金属活化NaClO能促进其产生强氧化性的活性物种∙O₂^-和∙OH等，可以有效提高NaClO的反应速率和氧化性，常见的方法是将Fe²⁺添加到NaClO溶液中，Fe²⁺被氧化的同时产生所需的∙OH自由基，Fe²⁺和ClO^-之间的协同作用可以显著提高污染物的去除率，但同时也发现，Fe²⁺和NaClO体系中的Fe²⁺难以回收，且产生大量污泥，需要后续处理。为克服这一缺点，人们考虑使用非均相催化剂来活化NaClO，如过渡金属氧化物或氢氧化物,目前研究发现单一金属如Ni基催化剂活化NaClO降解有机染料有很好的效果，但在可回收可重复使用的高效双金属催化剂的制备及其活化NaClO降解染料废水效果、机制等方面的研究仍然具有很大的挑战性。

基于上述挑战，陈武教授课题组通过简单的浸渍热解法制备了负载氧化铝的Fe-Ni双金属催化剂（Ni-Fe/Al₂O₃），用于催化活化NaClO以去除MB。随后对Ni-Fe/Al₂O₃催化剂进行了各种表征。进一步研究了影响Ni-Fe/Al₂O₃/NaClO体系去除MB的几个关键参数。通过直接和间接自由基捕获实验对Ni-Fe/Al₂O₃/NaClO体系中的主要活性物种进行了评价。最后，使用密度泛函理论（DFT）和高效液相色谱-飞行时间质谱（LC-MS）鉴定的中间体提出了潜在的MB降解途径：主要通过HOCl的直接氧化和非自由基途径（¹O₂）进行；Ni³⁺/Ni²⁺氧化还原循环在HOCl活化产生活性物质中起着重要作用；MB降解的主要步骤是脱甲基、生色团裂解开环和矿化。为去除水中新出现的污染物提供了一种有效且创新的非均质AOP工艺。

该研究资金部分来自国家重大专项子课题，并得到中石油HSE重点实验室和长江大学3344体育官方网站实验中心的支持。

图文摘要：

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122612